Disputaría la final en Gdansk contra el Manchester United, final que acabaría ganando en los penaltis por 11-10, siendo el primer título obtenido en 98 años de historia por la entidad amarilla. Sin duda, ha pesado ahí el problema que tiene la entidad azulgrana con la patronal a causa de su participación en el proyecto de la Superliga. El club azulgrana presentó su nueva camiseta de color rosa que lucirá fuera de casa en la Champions League, y en La Liga y la Copa. Para la temporada 2011-12, el Villarreal supera la ronda previa de la UEFA Champions League, venciendo al Odense BK danés por un global de 3-1 y accediendo así a la fase final del torneo; pero en la fase de grupos queda encuadrado dentro del «Grupo de la Muerte» y acaba último, con 0 puntos, tras competir contra rivales tales como Manchester City, Nápoles y Bayern de Múnich. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo.
El nuevo técnico no ganó ninguno de los seis encuentros en los que estuvo al mando y el Submarino se hundió en la clasificación a una distancia de cinco puntos de la salvación. La década estuvo llena de éxitos deportivos para el club, el cual disputó diversos encuentros contra equipos internacionales, entre los que destacaron los jugados frente al VfR Neumünster, Imperial de Lisboa, Sportovní klub Čechie Karlín, el Athletic Club Sparta Praha, el Fotbalový Klub Viktoria Žižkov y el Nuselský Sportovní klub. El 7 de noviembre de 1978, cuando acababa de dejar el F. C. Barcelona y no se sabía si volvería a fichar por algún equipo, el Ajax Ámsterdam le dedicó un partido homenaje, agradeciéndole sus nueve temporadas en el equipo y los éxitos logrados. En el primer partido de la era post-Cruyff, el Camp Nou se llenó de pancartas en apoyo al técnico neerlandés y también en agradecimiento por los éxitos logrados. En la segunda vuelta se perdió el tren de luchar por la Champions, coincidiendo con las lesiones de jugadores importantes en el once amarillo, pero nunca se vio peligrar la clasificación para la Europa League, quedando finalmente en sexta posición, arrebatada a la Real Sociedad en el último partido de liga en Anoeta y evitando, así, jugar una de las rondas previas de la Liga Europea.
«Llegué con el partido empezado y no me dio tiempo a sentarme. Alemania logró empatar, y antes del final del primer tiempo Gerd Müller hizo el segundo tanto. No queremos eliminar este artículo, sino suspenderlo temporalmente, para que esta junta pueda tener tiempo de revertir la compleja situación económica. Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones). Participan en una competición que consta con casi 70 equipos dependiendo del nivel de cada niño. Una nueva apuesta cromática para lanzar un mensaje a favor de la diversidad, el empoderamiento de la mujer y la lucha por la igualdad de género. Javi Calleja fue reinstituido en el cargo y el club mejoró sus resultados, reenganchándose a la lucha por la permanencia.
Javi Calleja fue sustituido por Luis García Plaza en busca de una reacción, pero esta no se produjo. Sin embargo, en la competición doméstica, el club acaba relegado a la séptima plaza del campeonato, por lo que finalmente solo consigue clasificarse para la Copa Intertoto. En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competiciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, pero -entre otros factores- la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán (quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto. En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton FC inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia. Es la primera vez en la centenaria historia del club que la camiseta se presenta con recuadros.
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